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张艳锋课题组在新型超薄镍基碲化物的制备及其自插层结构研究中取得重要进展

发布者:  时间:2022-07-18 19:40:37  浏览:

拓扑狄拉克/外尔半金属具有独特的能带结构和新奇量子现象(如角度依赖的手性异常、线性磁阻、新奇超导和量子振荡等),是近年来材料科学和凝聚态物理研究的热点。据报道,过渡金属碲化物NiTe2是一种新型的II型狄拉克半金属,理论预测其狄拉克点离EF很近,且具有拓扑自旋极化的表面态,可能诱导出新奇物性。然而,超薄NiTe2的可控制备,以及其在原子层厚度下的本征电子结构和物理性质探索还面临极大挑战。近年来研究发现,在低维层状材料的范德华间隙内可以嵌入本体金属原子,获得化学计量比可调的全新晶体结构,形成超薄自插层式的共价材料,并可以实现对材料铁磁性、电荷密度波、超导、量子反常霍尔效应等物性的有效调控。目前,对于该类自插层材料的可控合成、生长机理、微观结构与物性的构效关系等基本科学问题的研究仍处在初步探索阶段。

近日,北京大学张艳锋教授课题组与合作者提出了一种有效的基于化学势调制的、超高真空分子束外延制备策略,通过调控预沉积Ni金属的完全(或部分)碲化过程,提供富Te (或富Ni)的化学势环境,在Graphene/SiC(0001)基底上实现了从超薄1T- NiTe2到化学计量比可调的自插层NixTey(例如Ni3Te4, Ni5Te6)的调控制备。利用扫描隧道显微镜/隧道谱(STM/STS),在原子尺度下对NixTey进行原位原子/电子结构表征及生长过程的研究发现:在富Ni条件下,过量的Ni原子可以嵌入到单层NiTe2和Graphene基底之间的界面,以及NiTe2层间的范德华间隙中,占据八面体位点,获得不同插层量如~66.7% (2/3层) Ni5Te6,50% (1/2层) Ni3Te4,对应形成不同的平面超结构(包括(√3 ×√3)R30°、2 × 1等超晶格)。

图1.原子级薄1T-NiTe2和自插层NixTey的可控制备。(a)Graphene/SiC(0001)基底上1T-NiTe2和自插层NixTey生长示意图;(b)NixTey稳定性与自金属插层量关系图;(c)Graphene基底表面单层镍碲化合物岛的大范围STM图像;(d-f)1T-NiTe2和自插层66.7%-Ni5Te6和50%-Ni3Te4的高分辨STM图像及对应的结构侧视图。


图2.单层自插层NixTey原子结构识别及其DFT理论计算结果。(a)Graphene基底上单层自插层NixTey结构的俯视图和侧视图;(b, c)Graphene基底表面单层NixTey岛的大范围和原子分辨STM图像,形成(√3 ×√3)R30°超结构;(d, e)插层量为~33.3%的Ni2Te3结构模型图和对应的STM形貌模拟图;(f, g)插层量为~66.7%的Ni5Te6结构模型图和STM形貌模拟图。


理论计算表明:Ni自插层原子的引入使得费米能级附近原子轨道杂化以及电子态密度的增强,预测了双层50%自插层相的超导特性,以及由自插层效应导致的电声耦合强度的增强。这项工作对于插层机制和相态调控的研究提供了实验依据和理论分析,为低维量子材料家族增加了新的研究体系,对于非范德华层状材料的可控合成和应用探索提供了新的思路。

图3.二维自插层NixTey超导特性的理论计算研究。(a)双层50%插层量NixTey的结构模型图;(b)双层50%插层量NixTey超导转变温度计算;(c, d)双层50%插层量NixTey的声子色散和电声耦合强度计算结果。


相关研究成果发表于《ACS Nano》 (DOI: 10.1021/acsnano.2c05570),北京大学博士生潘双嫄和洪敏是本论文共同第一作者,北京大学张艳锋教授和暨南大学郑飞鹏副教授是本论文的共同通讯作者。该项研究工作得到了国家自然科学基金委国家杰出青年科学基金、重大项目以及国家重点研发计划等项目的资助。

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05570